衬底钝化处理对CsPbBr3 量子点薄膜发光稳定性影响

钙钛矿量子点因具有发光谱线窄、发光效率高、发光波长可调谐等优异的光学性能,在照明、显示、激光和太阳能电池等领域得到了广泛研究.然而,钙钛矿材料的稳定性问题,一直制约着其在光电器件中的应用.其中,钙钛矿材料在空气中受潮易分解的不稳定性尤为突出,这将严重影响其发光性质.为此,研究人员采用多种手段来改善钙钛矿材料的稳定性.目前,常见的方法是将一些具有疏水性的聚合物材料(例如POSS,PMMA等)引入到钙钛矿纳米晶中,或将钙钛矿纳米晶嵌入到介孔二氧化硅材料中,避免钙钛矿纳米晶暴露于空气中破坏其结构,以此来增强钙钛矿材料的发光稳定性.此外,钝化处理钙钛矿纳米晶表面,也是改善钙钛矿发光稳定性的一种常用方法.这些方法虽然在一定程度上可以改善钙钛矿的发光稳定性,但是在与有机物合成的过程中不免会引入其他有机官能团,介孔二氧化硅的引入,其处理方式相对复杂,而对钙钛矿纳米晶表面的钝化处理会破坏材料的原有结构.以上问题,都会影响钙钛矿的发光性质,不利于其在光电器件中的应用.硅(Si)具有低成本、大尺寸、高质量、导电好等优点,常被选作钙钛矿量子点光电器件的衬底材料.但是,由于 Si衬底长时间暴露于空气,其表面易形成一层具有硅烷醇基团(Si—OH)的亲水性薄膜,这将对硅基钙钛矿器件的稳定性产生影响.因此,对Si表面进行钝化处理,破坏其表面Si—OH 键,可以降低衬底表面的亲水性,增强疏水性,从而提高钙钛矿材料在器件中的稳定性.本研究使用氢氟酸(HF)对 Si衬底表面进行钝化处理,发现钝化处理后的 Si 衬底表面与水的接触角由 50.4°逐渐增大至87.7°,表明 Si衬底表面由亲水性逐渐转变为疏水性.利用场致发射扫描电子显微镜(FE-SEM)测试发现,钝化处理后的 Si衬底表面变粗糙,并且其表面上的 CsPbBr3 量子点(CsPbBr3 QDs)相对于未处理表面的分散性较好.利用光致发光(PL)光谱研究不同钝化处理时间的 Si 衬底表面上的 CsPbBr3 QDs 薄膜的发光性质.其中,处理与未处理的 Si衬底表面上CsPbBr3 QDs 薄膜的 PL 积分强度随功率变化拟合值分别为 1.1 2和 1.203,表明其发光机制为激子发光.温度依赖性的PL光谱分析显示,随着温度的升高(10~300 K),由于晶格热膨胀使 CsPbBr3 QDs 带隙增大,发光峰位逐渐蓝移.并且,随着衬底钝化处理时间的增加,CsPb-Br3 QDs薄膜的发光热稳定性逐渐增强,最佳热稳定性可达 220 K.而时间依赖性的PL光谱则进一步说明,钝化处理后的 Si 衬底表面 CsPbBr3 QDs 薄膜发光的时间稳定性逐渐增强,最高发光时间稳定性可达 1 5 d.因此,通过简单而有效的对Si衬底表面进行钝化处理,可以有效减少了Si表面亲水基团,提高CsPbBr3 QDs薄膜的发光稳定性,为增强钙钛矿量子点在光电器件中的稳定性应用提供了新的研究思路.