磷钨酸负载MOFs功能化磁性复合材料催化氧化脱硫

Zhang Han, Wang Jun-Er,Dong Hao, Yang Ni-Ni, Pan Lin-Yun,Shen Hao-Yu,Hu Mei-Qin,Cheng Jin-Jin

CHINESE JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY(2020)

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摘要
采用溶剂热法制备了羧基化磁性微球(Fe3O4-COOH),进一步采用“一锅法”制备得到MIL-101(Cr)功能化磁性复合材料Fe3O4-COOH@MIL-101 (Cr);以其为载体,采用超声浸渍法负载磷钨酸,得到磷钨酸负载化MOFs功能化的磁性复合材料HPW@Fe3O4-COOH@MIL-101 (Cr).通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、振动样品磁强计(VSM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对其组成、形貌等进行表征.以其为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化氧化以二苯并噻吩为硫源的正辛烷模拟油样.通过单因素法分别考察了超声反应时间、氧化剂用量、超声反应温度、相转移剂用量和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响,并初步探讨了催化脱硫机理.结果 表明:反应温度60℃,反应时间5 min,氧化剂用量nH2O2/nS为4,相转移剂CTAB用量为0.2%(w/w),催化剂用量为8g·L-1时,二苯并噻吩的降解率达到73.15%;催化剂重复使用5次后降解率下降7.8%,说明该材料具有良好的催化脱硫的性能且可以重复使用.催化机理初步研究表明,活性中心可能为杂多酸阴离子,Fe3O4-COOH@MIL-101 (Cr)起到载体和协同吸附的作用.
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关键词
heteropoly acid,MOFs functionalized,magnetic composite material,oxidative clesulfurization,phase transfer agent
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