硫化物沉淀分离LiF-BeF2熔盐中稀土类裂变产物

熔盐堆核燃料后处理过程中分离去除裂变产物,回收载体熔盐,既可减少废物量,又有利于实现有用物质的循环利用.采用水合硫化钠(Na2S∙5H2O)作为沉淀剂,研究了LiF-BeF2熔体中研究了氟化稀土(Ce、Nd、Sm、Eu、Y、Yb)以及氟化钍的高温沉淀反应,比较了不同条件下稀土的去除率.研究表明:600℃、稀土与沉淀剂的比例为1:2时,稀土的去除率均低于90％.为进一步提高去除率,采用沉淀-蒸馏联合的方法,沉淀后的混合盐继续升温至 950 ℃,压力 10 Pa的真空条件下蒸馏 20 min,冷凝收集盐中稀土Nd的含量降低至1.39×10-4 g∙g-1,Nd的去除率提高至99.6％,同时氧、硫的含量分别为8.5×10-5 g∙g-1、1.50×10-4 g∙g-1.进一步利用X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)、能量色谱仪(Energy Dispersive Spectrometer,EDS)等手段分析沉淀物的组成,确定沉淀物主要为稀土硫化物及稀土硫氧化物.研究表明,硫化物沉淀法从废熔盐中分离稀土具有可行性,采用沉淀-蒸馏联合处理获得稀土99％以上的分离效率,这为纯化废盐、实现熔盐的重复利用提供参考.