调节Co3O4的价电子结构提高硝酸根还原制氨的催化活性

Wenda Chen,Zhida Chen,Zhencheng Huang,Lirong Zheng,Xiaojuan Zhao,Jiangtao Hu,Huiqun Cao,Yongliang Li,Xiangzhong Ren,Xiaoping Ouyang,Shenghua Ye,Xueqing Yan,Qianling Zhang,Jianhong Liu

Science China Materials（2023）

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摘要

通过硝酸根电化学还原反应将NO3-转化为NH3是一种有前景的制氨和"绿氢"储存方案.Co3O4对于硝酸根还原析氨反应表现出较高的析氨法拉第效率和稳定性,有望成为理想的催化剂.然而,在Co3O4上发生硝酸根还原反应仍需较高的过电位,从而阻碍了能量转换效率的提升.本文中,我们合成了Cu掺杂Co3O4多孔空心纳米球用作硝酸根还原析氨催化剂.Cu掺杂在保障析氨法拉第效率和稳定性的前提下大幅降低了反应所需的过电位,有效提高了析氨速率.实验和理论分析均表明,Cu掺杂使Co3O4的最高占据态能量上移,缩小了Co3O4的最高占据态与NO3-的最低未占据分子轨道之间的能垒,从而降低了电子从Co3O4向NO3-跃迁所需的过电位,赋予了Cu掺杂Co3O4多孔空心纳米球优异的硝酸根还原析氨电催化活性和耐久性.本研究为纳米材料的电化学性能调控研究提供了新的理论视角.

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关键词

Co3O4,nitrate reduction reaction,ammonia,frontier orbital

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