丝光沸石纳米片负载Pd催化剂实现2-苯基吡啶的双酰基化

ZHANG Yuan, ZHU Yun,FU Wenqian,TANG Tiandi

Fine Chemicals(2023)

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摘要
以自制的含季铵基团的阳离子聚合物(COPQA)为模板剂,合成了大比表面积、具有花状形貌的丝光沸石纳米片(NS-MOR),以NS-MOR为载体,采用离子交换方法制备了负载Pd催化剂(Pd/NS-MOR).对NS-MOR及Pd/NS-MOR进行了XRD、N2吸附-脱附、SEM、TEM及XPS测试.以2-苯基吡啶和苯甲醛为反应原料,评价了Pd/NS-MOR的催化性能.结果表明,在Pd/NS-MOR催化剂中,小粒径的Pd0和Pd2+物种高度分散在NS-MOR表面,而在 γ-Al2O3 负载的 Pd 催化剂(Pd/γ-Al2O3)中仅有 Pd2+物种.Pd/NS-MOR 实现了 2-苯基吡啶的 C2—H和C6—H键的同时活化,其催化活性和双酰基化产物选择性(92%)远高于Pd/γ-Al2O3.而以Pd(NO3)2、Pd(OAc)2、Pd(PhCN)2Cl2 为催化剂的 2-苯基吡啶 C—H 键活化反应中均几乎无法得到双酰基化产物.此外,Pd/NS-MOR不仅具有良好的底物兼容性,而且循环使用5次后仍保持较高的2-苯基吡啶的转化率(95%)和双酰基化产物的选择性(85%).
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关键词
mordenite nanosheets,Pd catalysts,phenylpyridine,C—H bond activation,diacylation,fine chemical intermediates
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