熔盐法低温合成掺钕ZrSiO4陶瓷的物相演变和化学稳定性

相较于传统固相烧结方法,熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程,可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体.本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO4)陶瓷(Zr1-xNdxSiO4-x/2(0≤x≤0.1)),并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO4 陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性.在熔盐与氧化物最佳摩尔比为 10:1、烧结温度为1200℃、烧结时间为 6 h的较温和条件下,利用熔盐法成功合成了Zr1-xNdxSiO4-x/2,可将Nd在ZrSiO4 中的固溶摩尔分数提高到 8%,结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度,缩短合成时间,提高固溶量.ZrSiO4 陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化.浸出实验结果显示,Nd的归一化浸出率(LRNd)低至～10-5 g·m-2·d-1.浸出前后ZrSiO4陶瓷未发生物相演变,展现出较好的结构稳定性.浸出模型显示Nd浸出归因于陶瓷表面层发生溶解.研究结果表明,MSS法是一种高效的合成陶瓷固化体的手段.