球形表面富锰MnxCo3-xO4-η尖晶石型催化剂选择性催化还原NOx研究

ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA(2023)

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摘要
采用共沉淀法制备了高比表面积的M nxCo3-xO4球形催化剂,研究了NH3选择性催化还原NOx性能.Mn-Co金属氧化物具有尖晶石结构,随着Co含量的增加,晶体结构由四方相转变为立方相.高浓度的表面活性氧物种和变价元素的强有效电子转移(Co3++Mn3+?Co2++Mn4+)有利于提高MnxCo3-xO4(x=1.0、1.5、2.0)尖晶型石催化剂的氧化还原能力,催化剂表面的Mn富集作用形成了氧缺陷结构和丰富的表面活性位点,进一步促进SCR脱硝反应,呈现出优异的催化性能.Cotet(CoMn)octO4晶体结构中,Mn离子(Mn3+和M n4+,以三价锰为主)和部分Co离子被配置到八面体中心,这些物种作为活性位点存在着较强的电子转移交互作用,该构型对促进低温脱硝活性和保护活性位点耐受SO2毒害具有重要的意义.Mn-Co尖晶石表面的NH3-SCR脱硝反应过程主要遵循Eley-Rideal反应机理,即吸附态NH3与气态NO(或NO2)的反应路径.随着反应温度的增加,反应生成的NH4NO3中间体很可能转化为NH4NO2物种,进而分解为N2,提高了催化剂的氮气选择性.
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关键词
Mn-Co oxides, Spinel structure, Mn-enriched surface, Selective catalytic reduction, Synergistic effect, Reaction mechanism
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