单层半导体性γ相第四主族单硫化合物中的拓扑缺陷及其诱导的金属性

γ相第四主族单硫化合物(y-MX)是理论预测出的一种全新的具有半导体特性的稳定结构.最近,人们通过化学气相沉积法成功合成了相关材料,但样品却表现出金属性.生长过程引入的拓扑缺陷无处不在,可能会对材料电子行为带来重要影响.但是,关于这些拓扑缺陷的结构和性质的研究仍未开展.以γ相GeSe为例,我们通过第一性原理计算系统研究了其位错核和晶界的结构、热力学和电子性质.结果发现,不同的原子排布方式可以形成多样的衍生位错核.基于最低能量的位错核,我们研究了晶界结构随着倾斜角的变化,并特别构建了全部可能的60°孪生晶界,发现它们具有独特的六边形结构或Ge-Ge键.进一步地,针对能量最低的21.8°和60°晶界的电子结构分析发现,大多数晶界体态和缺陷态之间具有共振作用,这使得体系表现出金属性质;而某些结构则仍表现半导体性,但带隙显著减小.这些电子性质在其他γ-MX中也普遍存在.不同晶界的扫描隧道显微镜图像展现出特征性图案,可以作为表征它们的手段.我们的结果表明,应对γ-MX中具有多样性质的拓扑缺陷进行有目的的设计以促进其潜在应用.