珠三角城市群甲醛的时空分布、来源及其对臭氧生成的影响

本文基于2021年4月和7月珠江三角洲(珠三角)5个点位的甲醛(HCHO)、其他痕量气体和光解速率系数等在线观测数据结合光化学模型,分析了珠三角城市群HCHO的时空分布、来源贡献以及HCHO对臭氧(O3)生成的影响.结果表明,HCHO的变化具有明显的季节性与空间差异性.珠三角城市群HCHO春季平均浓度范围为1.2×10-9-5.1×10-9(V/V),平均值为3.4×10-9(V/V);夏季平均浓度范围为1.0×10-9-5.0×107(V/V),平均值为2.5×10-9(V/V);最高浓度出现在鹤山,最低浓度出现在深圳,浓度高低相差近5倍.用基于观测的盒子模型(OBM)计算了HCHO的二次生成浓度,发现HCHO日间观测值中春季以环境残留贡献最大,占比为35.9％-64.5％;夏季则以二次生成为主,占比为31.2％-62.1％.进一步比较了模型在有、无输入HCHO观测浓度两种情景下O3生成速率的差异,发现在不考虑HCHO原位光化学生成影响情况下,HCHO对污染日日间O3净生成平均贡献了33.9％(春季)和11.1％(夏季).综合而言,HCHO对O3生成具有重要贡献,建议对HCHO的管控在春季应注重一次排放源,加强区域间的联合管控,降低区域残留水平;在夏季则应该对HCHO一次排放源和前体物两手管控.