钯基催化剂电催化氢解处理氯代有机物的研究进展

氯代有机物(COPs)是一类重要的化工生产原料和中间体,但其高持久性、高生物累积性、致癌性及遗传毒性将对生态环境和人体健康造成巨大危害.开发消除COPs毒性的新型技术,实现人与自然和谐共生,成为国际学术界和工业界共同关注的焦点.电催化氢解技术(ECH)因具有高反应活性、结构简单、二次污染风险小等优势而备受青睐.本文系统综述了钯(Pd)基催化剂上的ECH反应机制,探究强还原性氢自由基(H*)的定量分析方法,揭示脱氯反应与析氢副反应间的竞争关系.通过分析H*产量、污染物脱附、电场等因素对脱氯速率的影响规律,建立晶面与效能间构效关系,识别不同反应条件下制约ECH速率的因素.聚焦阴极催化活性低、易受脱氯产物毒化的关键问题,通过暴露Pd活性中心位点、强化水裂解、调控电子效应和配体效应及几何效应等策略增强催化剂产H*量和抗毒化性能.开展ECH脱氯反应路径识别、脱氯性能影响因素探讨以及生物安全性评价,并基于当前存在的关键科学问题,展望ECH技术的发展趋势,为设计和发展实用型环境催化新技术和新型催化材料指明方向.