过氧化氢/磷钼酸体系的催化机制及对苯胺的降解效果

以苯胺为目标污染物,通过苯胺的降解实验从3类6种过氧化氢催化剂中筛选出催化效果较好的杂多酸催化剂磷钼酸(PMA).利用氧化还原电位测定法、电子顺磁共振波谱法、化学发光法以及拉曼光谱法分析了H2O2/PMA催化体系的催化机制,初步推测PMA催化H2O2生成高活性的[Mo(OO)2]*和[Mo(OOH)2]*中间体.同时,考察了 PMA用量、pH以及苯胺与活性氧的摩尔比对苯胺降解效果的影响,获得了 H2O2/PMA体系最佳反应条件.当H2O2和PMA质量分数分别为1％和0.365‰、溶液pH为4,在1 min内对4mg·mL-1苯胺的降解率可达98％以上.通过气相色谱质谱联用仪(GC/MS)、液相色谱质谱联用仪(LC/MS)和离子色谱(IC)等仪器分析方法检测确定苯胺的降解产物,推测其在H2O2/PMA催化体系的降解途径主要以N、C原子的氧化和聚合反应为主.