调控Pt3Zn合金化程度改善酸性氧还原活性与稳定性

Pt基催化剂是氧还原反应的优良催化剂,改善其活性和稳定性是燃料电池商业化的关键.本文利用金属有机框架衍生的氮掺杂碳材料为载体,通过浸渍、冻干和简单热处理的方法合成了Pt/NC、Pt3Zn/NC-L和Pt3Zn/NC-H催化剂,平均粒径均在2 nm左右.在Pt中引入Zn元素引起其晶格收缩,使Pt-Pt键变短,优化了Pt与含氧中间体的结合,增强氧还原反应的活性.在高合金化程度的Pt3Zn/NC-H催化剂上,氧还原反应的半波电位为0.903 V,较商业Pt/C正移57mV.0.9 V下的质量活性和面积比活性分别是商业Pt/C的4.50倍和3.33倍.在O2饱和的0.1 mol·L-1 HC1O4溶液,0.6～1.0 V(vs.RHE)进行10000周稳定性测试,商业Pt/C的质量活性和面积比活性分别衰减25.00％和23.80％,而在Pt3Zn/NC-H催化剂上未观察到衰减.