基于非线性动力学的锂沉积形貌模拟与预测

金属锂具有极高的理论能量密度,是新一代锂电池中最有潜力的负极材料之一.金属锂沉积时容易形成枝晶,极大影响了锂金属电池的安全性与使用寿命.但由于金属锂性质活泼,缺乏锂电极/电解液界面原位表征方法,锂枝晶生长机制尚不明确.通过有限元方法,基于非线性电极过程动力学,以三次电流模型定量研究了电极/电解液界面行为,并分析不同过程参数对表面电流的影响.结果表明,电极/电解质界面的浓度、电场差异是枝晶生长的主要原因,更大的扩散系数有利于提高界面浓度均匀性,更小的交换电流密度有利于减弱界面反应的敏感性.存在电化学极化区间是均匀沉积的必要条件,电化学极化区间越宽,均匀沉积操作窗口越宽.通过极化曲线可以判断体系是否具有均匀沉积的倾向.加深了对锂电极/电解液界面的电沉积过程的理解,对锂负极保护研究具有指导性意义.