Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO2加氢反应中生成CO的活性位研究

通过水热法合成盘状ZnO,并在其表面负载Cu得到Cu/盘状ZnO模型催化剂,将不同气氛下(5％CO/Ar、2.5％H2/2.5％CO/Ar、5％H2/Ar,分别记为CZ-5CO、CZ-2.5H2-2.5CO、CZ-5H2)还原的模型催化剂用于逆水煤气变换反应.对催化剂进行热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位紫外拉曼光谱(in situ UV-Raman)表征.结果表明,不同的还原气氛可得到不同尺寸的Cu颗粒及不同缺陷浓度的Cu-ZnO界面.CO2程序升温脱附(CO2-TPD)结果表明,不同的Cu-ZnO界面具有不同的CO2活化能力.其中CZ-5H形成的Cu-ZnO界面对CO2活化能力最强,表现出最佳的逆水煤气变换反应活性;CZ-5CO具有更多的表面缺陷可能是由于存在Cu3Zn合金,但Cu-ZnO界面上CO2的吸附容量降低,导致逆水煤气变换反应活性低;CZ-2.5H2-2.5CO的活性介于CZ-5H2与CZ-5CO之间,界面对CO2的活化量也介于两者之间.