Modellrechnung für die heterogen katalysierte Epoxidierung von 1,3-Butadien zu 3,4-Epoxy-1-buten im Labor-Rohrreaktor

Auf Basis von elementaren Reaktionen wird ein mathematisches Modell erstellt, das den Einblick in das chemische Geschehen der heterogen katalysierten Epoxidierung von 1,3-Butadien am Ag-Katalysator im Labor-Rohrreaktor ermoglicht. Dazu wird der Reaktionsmechanismus auf ein System von 29 gekoppelten Differentialgleichungen transformiert. Insgesamt ergibt sich ein Reaktionssystem aus 56 Reaktionen, die alle uber eine komplexe Verbindung mit dem aktiven Zentrum (Z) des Katalysators verfugen. Jede Reaktion des Systems besteht aus zwei Arrhenius-Parametern (praexponentieller Faktor und Aktivierungsenergie), sodass sich insgesamt 112 Parameter ergeben. Der erforderliche Datensatz wird aus Experimenten extrahiert, die im Labor-Rohrreaktor durchgefuhrt werden. Fur die Epoxidierung wird ein Ag-Katalysator eingesetzt, der durch simultane Nassimpragnierung (Incipient wetness method) eines α-Al2O3-Tragers mit wassriger Aktivkomponentenlosung (AgNO3, CsNO3, Ba(NO3)2) hergestellt wird. Die Versuche finden anhand ausgewahlter Temperaturpunkte unter isothermen Bedingungen fur die Raumgeschwindigkeiten 2950 und 5900 h–1 bei Umgebungsdruck statt. Fur die signifikantesten Produkte 3,4-Epoxy-1-buten, CO2 und CO stimmen die modellierten mit den experimentellen Werten gut uberein. Aus dem Modell ergibt sich fur die Entstehung des molekularen Zielproduktes 3,4-Epoxy-1-buten aus dem komplexen Oberflachenzentrum (Z) eine Aktivierungsenergie von 26,02 kJ/mol.